Breitbandspektroskopie mit Superkontinuum-Quellen

KurzzusammenfassungDie Entwicklung robuster Faserlaser mit Pulslängen im Bereich von Pikosekunden (ps) und die Verfügbarkeit photonischer Kristallfasern haben dazu geführt, dass seit einigen Jahren Superkontinuum-Quellen mit mehreren Watt Ausgangsleistung bei einer spektralen Breite von mehr als zwei Oktaven am Markt verfügbar sind. Deren hervorragende Strahlqualität ermöglicht lange Wechselwirkungsstrecken mit dem Analyten, wobei die hohe spektrale Bandbreite eine große Zahl von Spezies zugänglich macht. Da diese Quellen auch ohne Nutzereingriff zuverlässig arbeiten, sind sie gut zum Einbau in analytische Geräte geeignet.Das Ziel dieser Arbeit, Breitbandspektroskopie mit Superkontinuum-Quellen, ist es, die charakteristischen Eigenschaften von ps-gepumpten Superkontinuumquellen darzustellen und Messmethoden zu entwickeln, die von den Stärken dieses Lichtquellentyps profitieren, ohne unter ihren Nachteilen zu leiden.Die spektrale Charakterisierung dieser Lichtquellen stellt wegen der großen Breite des emittierten Spektrums eine Herausforderung dar. Wie in dieser Arbeit gezeigt wird, ist die Nutzung mehrerer kalibrierter Spektrometer und einer gegenüber Strahldivergenz toleranten Einkopplung nötig, um quantitative Aussagen über die spektrale Verteilung treffen zu können.Die Analyse des Rauschverhaltens zeigt, dass ps-gepumpte Superkontinuum-Quellen aufgrund ihrer geringen zeitlichen Kohärenz und der daraus resultierenden Schwankungen der spektralen Intensitätsverteilung zur schmalbandigen Gasspektroskopie nur schlecht geeignet sind. Mit zunehmender Breite der betrachteten Spektralbereiche nehmen die relativen Intensitätsschwankungen jedoch ab. Dies macht Superkontinuum-Quellen zu einem geeigneten Werkzeug zur Untersuchung von spektral breiten Absorptionen, wie sie zum Beispiel in Flüssigkeiten und Festkörpern vorkommen.Das erste im Rahmen dieser Arbeit entwickelte Spektroskopieverfahren nutzt ein aktives akustooptisches Element zur Kopplung von Licht an einen optischen Resonator. Durch die aktive Schaltung der Beugungseffizienz dieses Elements ist es möglich, sogar zeitlich inkohärentes Licht von ps-gepumpten Superkontinuum-Quellen effizient in einen Resonator hoher Güte ein- und auszukoppeln. Durch aufeinander folgende Lade-, Abkling- und Entladephasen kann die Abklingzeit des Lichtfeldes und damit der Absorptionskoeffizient der im Resonator vorhandenen Analyten bestimmt werden. Es werden Messungen vorgestellt, die einen Spektralbereich von mehr als 100nm Breite um 760nm abdecken.Das Verfahren zeichnet sich außerdem dadurch aus, dass der Dynamikbereich der Messungen nicht, wie bei der verwandten Methode der Cavity-Ring-Down-Spektroskopie, zu starken Absorptionen hin von der Reflektivität der Spiegel begrenzt wird, sondern von der Beugungseffizienz des akustooptischen Elements. In dieser Arbeit werden Messungen vorgestellt, bei denen die Absorption pro Umlauf über einen Bereich von vier Größenordnungen, bis zu maximal 7,5%, vermessen wird.Diese Messmethode kann auch mit anderen Lichtquellen niedriger zeitlicher Kohärenz, wie zum Beispiel Superlumineszenz-Dioden, implementiert werden. Unter Verwendung einer solchen Lichtquelle konnte eine rauschäquivalente Absorption von 1,8 ż 10-8 cm-1 pro Spektralkanal erreicht werden.Die zweite im Rahmen dieser Arbeit entwickelte Messmethode macht sich die hohe Strahlqualität der Superkontinuum-Quellen zunutze und ermöglicht die Verwendung des gesamten emittierten Spektrums. Ein spezielles Modulationsrad erzeugt eine kontinuierliche, wellenlängenabhängige Modulation des räumlich dispergierten Lichtstrahls. Nach Rekollimierung des Strahls kann dieser dann zur photoakustischen, photothermischen oder Photostrom-Spektroskopie eingesetzt werden, bei der das eingestrahlte Licht ein "farbloses" Signal erzeugt. Eine Frequenzanalyse des Messignals liefert die Stärke der Absorption im Medium bei den entsprechenden Wellenlängen.Mit dieser Methode ist es möglich, sowohl breitbandig als auch mit hoher Ortsauflösung die spektralen Absorptionseigenschaften einer Probe zu vermessen. Die Leistungsfähigkeit dieses Verfahrens wird anhand von photoakustischen und photoelektrischen Messungen demonstriert. Es erlaubt insbesondere die Analyse der Photoleitungseigenschaften von niedertemperaturgewachsenem Galliumarsenid im Bereich unterhalb der Bandlückenenergie. Dies ist von besonderem Interesse für die Entwicklung von effizienten photoleitenden Schaltern zur Erzeugung von THz-Wellen.Die Kombination aus hervorragender Strahlqualität und spektraler Breite ermöglicht die Charakterisierung der THz-Komponenten zwischen 700nm und 1700nm bei einer Ortsauflösung von 10 µm und einem Dynamikumfang von mehr als 80 dB. Dies erlaubt die gleichzeitige Analyse der Ein- und Zwei-Photonen-Absorptionsprozesse im Material sowie die Erstellung von Photoleitungskarten im Maßstab der Metallstukturen des Bauelements.